| 化石能源特别是石油资源日渐趋向枯竭,环境污染日益严重,如何高效利用化石资源,研究开发新型环境友好和可持续性合成途径是化学研究的主要目标.绿色化学正好有效地利用这些资源(特别是可再生资源),同时在化学品的制造和应用过程中消除废物且避免使用有毒的或危险的反应物及溶剂.催化化学是达到该目标和促进绿色化学发展的关键技术,其中,羰化反应因具有高的原子利用率而得到了人们的亲睐.另一方面,生物质能源因其可再生,储量大,来源广泛,易得等优点,已经引起了人们的极大关注,尤其是生物柴油技术得到了极大的发展.将羰化反应和生物质利用有效地结合起来,从而实现生物质的深加工与高值化以及精细化学品合成过程绿色化,是当前化学研究开发的重要热点. 本论文分别从提升已有均相催化反应体系和开创新的催化反应体系两个方面深入研究了钯催化羰化反应.首先,针对现有的探索了氯乙酸乙酯(ECA)催化羰化合成丙二酸二乙酯(DEM)的高效钯催化体系,考察了影响反应的各种因素.筛选出高效且稳定的均相钯催化剂PdCl2(PPh3)2,提出了"缓冲体系中进行均相催化羰化反应"的新策略,即"通过调控体系的pH来控制产物的选择性".在此催化羰化反应中,优化条件下,DEM选择性高达95.6%,产率达到93.4%,且未发现Pd黑形成.开发的钯配合物催化体系还可推广至其他氯乙酸酯和醇底物 |
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